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【產(chǎn)通社，9月1日訊】中國科學院（Chinese Academy of Sciences）官網(wǎng)消息，半導體研究所半導體超晶格國家重點實驗室研究員張俊團隊，近日在半導體的激子-聲子耦合的研究方面取得了系列進展， 相關(guān)成果以《范德華半導體中晶格振動的激光冷卻》（Laser Cooling of a Lattice Vibration in van der Waals Semiconductor）為題，在線發(fā)表在Nano Letters上。
多聲子過程是探索半導體材料中電子-聲子耦合的典型光物理過程。盡管已有研究報道強激子-聲子耦合作用的材料（如II-VI半導體硫化鎘，碲化鋅等）中的多聲子過程，但如何從光譜中直接區(qū)別高階拉曼散射和聲子參與的熱熒光過程仍有爭議。通過改變激發(fā)光能量與不同的電子態(tài)共振，張俊團隊在錳摻雜的氧化鋅（ZnO）納米線中觀察到高達10階的拉曼散射過程和11階聲子參與的熱熒光過程。研究發(fā)現(xiàn)，高階拉曼散射的強度隨階數(shù)呈現(xiàn)指數(shù)分布，而熱熒光的強度分布可通過共振因子修正的泊松分布來擬合，二者光譜的頻率和線寬也表現(xiàn)出差異，且可以較好地由躍遷模型來解釋。該研究為探究多聲子參與的激發(fā)態(tài)電子弛豫過程提供了范例。相關(guān)成果以《錳摻雜氧化鋅納米線的多聲子過程》（Multiphonon Process in Mn-Doped ZnO Nanowires）為題，在線發(fā)表在Nano Letters上。
張俊團隊在雙鈣鈦礦中觀察到自陷態(tài)激子介導的高階拉曼散射。在“軟”極性晶格中，由于強電子-聲子耦合，激發(fā)的電子-空穴對可被晶格形變勢捕獲，形成自陷激子（STE）。理論上已預測STE參與的高階拉曼散射，但少有實驗報道，尤其是具有高效白光發(fā)射的雙鈣鈦礦Cs2Ag0.4Na0.6InCl6。4K下，研究通過共振激發(fā)在Cs2Ag0.4Na0.6InCl6中觀察到高達12階的高階拉曼模式。研究提出由STE介導的高階拉曼散射的物理圖像，可很好地闡釋頻率和線寬與階數(shù)的線性相關(guān)性。隨著溫度升高，電子-聲子耦合的降低歸因于高階散射過程動量守恒的破壞和STE的退局域化。該工作對雙鈣鈦礦中自限態(tài)激子-聲子相互作用的理解和激發(fā)態(tài)衰變過程的研究具有重要意義。相關(guān)成果以《鹵化物雙鈣鈦礦中自陷激子介導的高階拉曼散射》（High-order Raman scattering mediated by self-trapped exciton in halide double perovskite）為題，在線發(fā)表在Physical Review B上。華中科技大學科研人員為本研究提供了高質(zhì)量樣品。該工作得到得到北京計算科學中心科研人員的幫助。
電子-聲子耦合對調(diào)控聲子態(tài)具有重要作用。激光冷卻技術(shù)在原子熱運動和分子振動、轉(zhuǎn)動的冷卻和調(diào)控方面已取得了重要進展。固體中，原子密度達到1023/cm-3，熱能以原子集體振動（即聲子）的形式儲存在晶格中。聲子輔助的上轉(zhuǎn)換熒光可將低能的激發(fā)光轉(zhuǎn)換為高能的熒光發(fā)射，并伴隨聲子湮滅，因此可實現(xiàn)整個樣品的冷卻。單個聲子模式的冷卻對基于聲子的量子調(diào)控技術(shù)具有重要意義。1975年諾貝爾獎得主David Wineland和Hans Georg Dehmelt提出可分辨邊帶拉曼冷卻，1978年David Wineland在實驗中實現(xiàn)了束縛離子的振動態(tài)的邊帶拉曼冷卻？煞直媸侵鸽娮樱ɑ蚣ぷ樱┠芗壍木寬小于聲子頻率，在吸收聲子發(fā)生上轉(zhuǎn)換發(fā)光的過程中，可以選擇性地使某個聲子被湮滅（或產(chǎn)生），而不影響其他聲子的布居。邊帶拉曼冷卻技術(shù)廣泛應用于微腔光力體系，對光力諧振子的聲學振動進行冷卻和放大（加熱），實現(xiàn)量子相干態(tài)和壓縮態(tài)的制備等。
繼2016年在碲化鋅（ZnTe）納米帶中利用激子-聲子耦合首次實現(xiàn)了對單個光學聲子的冷卻后，張俊團隊首次將單個光學聲子模式的冷卻推廣至二維范德華（vdW）半導體。二維vdW材料由于維度降低、靜電屏蔽效應等，表現(xiàn)出強的激子-聲子耦合，其中過渡金屬二硫族化合物由于谷偏振、自旋-軌道耦合等提供了多種調(diào)控維度，是探討電子-聲子耦合的理想平臺。研究通過改變激發(fā)光能量或者變溫調(diào)節(jié)激子能量的方法，來調(diào)節(jié)入射光（w0）和激子（wexciton）之間的失諧D= w0-wexciton情況。當激發(fā)光相對激子能量從藍失諧（D>0）變化到紅失諧（D<0）時，拉曼散射的能流方從Stokes散射大于anti-Stokes散射（即產(chǎn)生聲子>吸收聲子）變?yōu)镾tokes散射小于anti-Stokes散射（即產(chǎn)生聲子<吸收聲子），表明可實現(xiàn)聲子的加熱和冷卻。紅失諧情況下，改變激發(fā)光功率，實現(xiàn)了少數(shù)層WS2中單個光學聲子模式的凈冷卻。該成果打開了激光冷卻和控制范德華半導體中的單個光學聲子的可能性，同時，拉曼冷卻機制為突破反斯托克斯熒光上轉(zhuǎn)換激光制冷機制對極高熒光量子效率要求的限制來實現(xiàn)宏觀樣品的新型光學制冷提供了新思路。
研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中科院“創(chuàng)新交叉團隊”項目、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項的支持。查詢進一步信息，請訪問官方網(wǎng)站 http://www.cas.cn/syky/。（張怡，產(chǎn)通發(fā)布） （完）
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