【產(chǎn)通社，7月14日訊】中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所（Shanghai Institute of Ceramics of the Chinese Academy of Sciences，SICCAS）官網(wǎng)消息，在溫和條件下將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品是利用天然氣資源的一種富有前景的途徑。甲烷作為天然氣的主要成分，由于其對稱的四面體結(jié)構(gòu)、低極化率等特點(diǎn)，具有很強(qiáng)的惰性。乙酸作為一種高價(jià)值的C2產(chǎn)物，不僅是食品工業(yè)中的必需品，也是制備許多化學(xué)品（如醋酸酐、醋酸乙烯酯、乙酸烷基酯等）的重要中間體。目前工業(yè)上甲烷制取乙酸的路線比較復(fù)雜且需要較高的能量輸入，包括甲烷重整生成合成氣（CO和H2）、合成氣轉(zhuǎn)化為甲醇、甲醇羰基化（通入CO）制取乙酸等。相比較而言，由甲烷一步合成乙酸的路徑更具吸引力。對于一步法甲烷轉(zhuǎn)化為乙酸，目前的研究主要集中在熱催化方面，仍然需要苛刻的條件（高溫、高壓）和羰基物種（CO、CO2）的加入。
光催化轉(zhuǎn)化甲烷的方法能夠降低反應(yīng)勢壘，使得反應(yīng)可以在相對溫和的條件下進(jìn)行。近日，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所能源和環(huán)境催化材料課題組在甲烷的光催化轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備出Ag/AgCl-WO3-x復(fù)合材料，在室溫常壓且不外加羰基物種的條件下，實(shí)現(xiàn)甲烷向乙酸的光催化直接轉(zhuǎn)化，并對該過程的機(jī)制進(jìn)行了較為深入的研究。Ag/AgCl在光照下可同時(shí)產(chǎn)生氯自由基和羥基自由基；甲烷可以與氯自由基發(fā)生氫原子轉(zhuǎn)移反應(yīng)生成甲基物種，羥基自由基可以過度氧化甲烷生成羰基物種；進(jìn)一步結(jié)合WO3-x后，羰基物種和甲基物種之間發(fā)生碳碳偶聯(lián)反應(yīng)，有效生成乙酸（188.5μmol·gcat-1·h-1）。相關(guān)研究結(jié)果以“Multi-radicals mediated one-step conversion of methane to acetic acid via photocatalysis”為題，發(fā)表于Applied Catalysis B: Environmental（DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122983），第一作者為碩士生王舉雪，指導(dǎo)教師為王文中研究員和張玲高級(jí)工程師。
