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南方科技大學(xué)何佳清團隊揭示碲化鉍單晶薄膜中高柔性與高熱電性能的形成機制
2023/8/1 8:29:43     

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【產(chǎn)通社,8月1日訊】南方科技大學(xué)(Southern University of Science and Technology, SUSTech)官網(wǎng)消息,其物理系講席教授何佳清團隊提出了一種基于交錯層結(jié)構(gòu)設(shè)計并實現(xiàn)高柔性和高熱電性能的Bi2Te3基單晶薄膜材料與器件。實驗上制備的厘米級Bi2Te3基單晶熱電薄膜具有與塊體材料相媲美的功率因子(p型: 4.2mW m-1 K-2; n型: 4.6mW m-1 K-2),且彎曲1000次時電導(dǎo)率保有率達(dá)到91%,并基于此研制出具有超高輸出功率密度(60K溫差時達(dá)到321W m-2)的柔性熱電器件,相關(guān)成果以“Staggered-layer-boosted flexible Bi2Te3 films with high thermoelectric performance”為題在線發(fā)表于Nature Nanotechnology上。

柔性電子在物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)及可穿戴設(shè)備領(lǐng)域應(yīng)用廣泛,被譽為未來革命性的電子技術(shù),它的迅猛發(fā)展對輕便、可彎折、可自維持及高可靠的柔性電源提出迫切需求。柔性熱電技術(shù)可以利用生物體與周圍環(huán)境的溫差產(chǎn)生電能,為柔性電子設(shè)備的自供電提供有效的解決方案。Bi-Te合金是目前公認(rèn)性能最佳的近室溫?zé)犭姴牧希欢,其固有的剛性和脆性限制了自身作為柔性能源轉(zhuǎn)換材料的應(yīng)用,因此,發(fā)展高性能Bi2Te3基柔性熱電薄膜和器件是拓展熱電技術(shù)新規(guī);瘧(yīng)用的關(guān)鍵。

何佳清團隊通過自上而下的方法,從單晶Bi2Te3基塊體材料中剝離出厘米尺寸的薄膜,薄膜兼具高功率因子和高柔性,在4mm彎曲直徑下反復(fù)彎折超過1000次,薄膜電導(dǎo)率僅下降9%,彎曲性能優(yōu)于報道的Bi2Te3基熱電薄膜。借助先進的雙球差透射電鏡和原位力學(xué)透射電鏡技術(shù),研究團隊通過高分辨透射電鏡圖像原位觀察到薄膜制備過程中引入的獨特交錯層結(jié)構(gòu),該交錯層結(jié)構(gòu)來自于范德華間隙附近的Te和Bi/Sb的原子交換。通過交錯層結(jié)構(gòu)及應(yīng)變的原位演化分析,充分證明了該結(jié)構(gòu)中原子滑移對薄膜柔性的關(guān)鍵作用。研究團隊采用第一性原理計算了缺陷的相對形成能,推演了由單晶完美結(jié)構(gòu)向交錯層結(jié)構(gòu)的原子交換過程。盡管有缺陷形成,薄膜仍繼承了單晶的功率因子,p型和n型薄膜的室溫功率因子分別達(dá)到4.2和4.6mW m-1 K-2,為目前報道的柔性熱電薄膜最高值。研究人員通過能帶結(jié)構(gòu)計算得到載流子有效質(zhì)量變化,交錯層結(jié)構(gòu)的引入使費米能級移向?qū),該結(jié)構(gòu)可作為施主雜質(zhì),提供電子并抑制空穴,從而導(dǎo)致p型薄膜的載流子濃度較單晶下降,而n型薄膜的載流子濃度較單晶增加,這種變化確保了薄膜和單晶基本一致的電導(dǎo)率。最終,Bi2Te3基柔性薄膜的ZT值達(dá)到p型為0.9和n型為1.1。將p型和n型Bi2Te3基薄膜組裝成柔性熱電發(fā)電器件,在溫差為60K時產(chǎn)生的電壓和最大功率密度分別為111mV 和321W m-2。這一成果在該領(lǐng)域中達(dá)到了世界領(lǐng)先水平,極大推動了柔性熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)的應(yīng)用,為半導(dǎo)體材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系提出了新的科學(xué)見解,也為可穿戴電子產(chǎn)品的發(fā)展提供了有前途的解決方案,可望推動熱電器件走向消費者產(chǎn)品領(lǐng)域。

南科大為論文第一單位。何佳清團隊博士后逯瑤(現(xiàn)為東莞理工學(xué)院副研究員)、博士生周毅、研究助理教授王戊和研究助理教授胡明遠(yuǎn)為論文共同第一作者,何佳清為論文唯一通訊作者,合作者包括武漢理工大學(xué)李國棟教授課題組。

本研究獲得國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省領(lǐng)軍人才計劃、深圳市科技創(chuàng)新委員會基金等項目的大力資助。查詢進一步信息,請訪問官方網(wǎng)站http://newshub.sustech.edu.cn/html/202307/44160.html,以及http://www.nature.com/articles/s41565-023-01457-5。(張嘉汐,產(chǎn)通發(fā)布)    (完)
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